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开 本: 16开纸 张: 胶版纸包 装: 平装-胶订是否套装: 否国际标准书号ISBN: 9787302476153丛书名: 清华大学优秀博士学位论文丛书
目录细颗粒物化学组成及其对前体物排放响应的数值模拟
目录
第1章引言
1.1研究背景
1.2细颗粒物化学组成的数值模拟
1.2.1细颗粒物化学组成模拟概述
1.2.2OA的传统模拟方法
1.2.3OA老化过程和中等挥发性有机物氧化过程的数值
模拟
1.3细颗粒物与大气污染排放的快速响应关系
1.3.1敏感性分析
1.3.2数学统计方法
1.3.3响应表面模型
1.4研究目的、意义和内容
1.4.1研究目的和意义
1.4.2研究内容与技术路线
第2章二次有机气溶胶生成实验的数值模拟
2.1二维挥发性区间模型
2.2传统前体物生成SOA的老化实验的数值模拟
2.2.1SOA老化实验
2.2.2模型设置
2.2.3甲苯SOA老化实验模拟结果
2.2.4α蒎烯SOA老化实验模拟结果
2.2.5主要影响因素的敏感性分析
2.2.6用于三维数值模拟的参数化方案
2.3稀释烟气氧化实验的数值模拟
2.3.1稀释烟气氧化实验
2.3.2模型设置
2.3.3稀释烟气氧化实验模拟结果
2.3.4用于三维数值模拟的参数化方案
2.4本章小结
第3章大气环境中有机气溶胶的数值模拟
3.1CMAQ/2DVBS空气质量模拟系统
3.1.1CMAQ/2DVBS模型开发
3.1.2我国2010年排放清单的建立
3.1.3模拟系统的设置
3.2模型系统的校验
3.2.1模拟结果与HRToFAMS观测数据的对比
3.2.2模拟结果与长期连续观测数据的对比
3.3OA老化过程和IVOC氧化过程的影响分析
3.3.1OA浓度和O∶C值
3.3.2各污染物类别的贡献
3.4主要影响因素的敏感性分析
3.4.1敏感性情景的设计
3.4.2敏感性分析结果与讨论
3.5本章小结
第4章PM2.5及其组分与污染物排放的非线性响应关系
4.1扩展的响应表面模型开发
4.1.1建模思路
4.1.2模型构建
4.1.3模型局限性
4.2长三角地区ERSM的构建
4.2.1长三角地区细颗粒物污染模拟与校验
4.2.2控制变量选取和控制情景设计
4.3长三角地区ERSM的可靠性校验
4.3.1外部验证
4.3.2等值线验证
4.4长三角地区PM2.5及其组分的非线性源解析非线性源解析
4.4.1PM2.5的非线性源解析
4.4.2二次无机气溶胶的非线性源解析
4.4.3OA的非线性源解析
4.5PM2.5污染控制情景分析
4.5.1污染物排放情景预测
4.5.2污染物排放情景对PM2.5的影响评估
4.5.3PM2.5浓度达标情景分析
4.6本章小结
第5章结论与建议
5.1结论
5.2建议
参考文献附录A气象参数模拟结果的校验附录BO3模拟结果的校验附录CPM2.5浓度日内变化的校验附录DERSM建模过程中两个假设的合理性论证索引与本文有关的学术论文与研究成果致谢
郝吉明王书肖〖〗清华大学环境学院〖〗2016年7月
第1章 引言细颗粒物化学组成及其对前体物排放响应的数值模拟第1章引言〖1〗1.1研究背景我国东部是全球大气细颗粒物细颗粒物(fine particle, PM2.5)浓度最高的地区之一。根据卫星反演的结果,我国东部地区2001—2010年间平均PM2.5浓度达50μg/m3以上,部分地区可达100μg/m3或更高。2013年,在我国按照《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)开展监测的74个重点城市中,PM2.5年均浓度范围为26~160μg/m3,平均浓度达72μg/m3,其中仅海口、舟山和拉萨三个城市达到年均浓度35μg/m3的标准限值(http://jcs.mep.gov.cn/hjzl/zkgb/2013zkgb/201406/t20140605_276521.htm)。严重的细颗粒物污染导致中国东部地区20世纪60年代以来能见度持续下降[2],特别是近年来,灰霾天气频繁出现,给人们的生产生活带来了严重影响。PM2.5对人体健康影响显著,研究表明,中国2010年有多达123.4万人因PM2.5超标的空气污染(本文简称为PM2.5污染)导致各种并发症,从而造成过早死亡[3,4]。PM2.5还是全球气候变化的重要诱因[5]。针对严峻的PM2.5污染形势,中国政府先后出台了一系列的大气污染控制政策。国务院在2013年9月公布《大气污染控制行动计划》(简称“国十条”)中规定,截止到2017年,全国地级及以上城市可吸入颗粒物可吸入颗粒物(inhalable particle, PM10)浓度应相对于2012年下降10%以上;京津冀、长三角长三角、珠三角等重点区域的PM2.5浓度分别比2012年下降25%、20%、15%左右,其中北京市PM2.5年均浓度应达到60μg/m3左右[6]。该行动计划从总体目标、具体政策到保障措施的严格程度,都是前所未有的。可见,制定有效的PM2.5控制策略,已成为国家的重大战略需求。PM2.5由复杂的化学组分化学组分构成,主要的组分包括有机物(organic matter,OM)、元素碳元素碳(elemental carbon,EC)、无机离子(硫酸盐、硝酸盐、铵盐和其他离子)、土壤尘(Al、Si、Ca、Fe、Ti等地壳元素的化合物)、微量元素和其他组分[79]。Yang等人[7]归纳了我国部分监测站点的PM2.5浓度及其化学组成化学组成,如图1.1所示。从图中可以看出,对于多数站点,硫酸盐硝酸盐
铵盐硫酸盐硝酸盐铵盐(sulfatenitrateammonium,SNA)和OM是最重要的化学物种,其次是土壤尘和EC。不同化学组分具有不同的物理化学性质,包括粒径分布、光学特性、吸湿性、反应活性、生命周期等[5,10,11]。各组分的生成机制也有显著差异。一般认为,一次PM2.5(包括OM中的一次组分、EC、土壤尘和其他一次组分)直接来源于污染源排放,在大气中仅经历了水平和垂直传输扩散作用、干湿沉降、气溶胶生长和碰并等物理过程,未发生明显的化学反应。而二次PM2.5(包括OM中的二次组分、SNA等)是一次污染物从排放源释放到大气后,经过传输扩散作用、气相化学转化作用、云雾液相过程、气溶胶生长平衡及碰并过程,以及干湿沉降等物理化学过程的共同作用而生成的,如图1.2所示[1012]。在二次PM2.5中,有机组分有机组分和无机组分的主要前体物和形成机制也有显著差异[10,11]。只有在科学认识不同化学组分形成机制的基础上,针对不同组分的特征制定针对性的控制策略,才能有效地解决PM2.5污染问题。图1.2PM2.5主要化学组分形成过程示意图[12]空气质量模式可以重现大气物理化学过程,建立污染物减排与环境效果间的关系,是大气污染物控制决策的核心工具[13]。空气质量模式被广泛地应用于PM2.5及其化学组成的数值模拟数值模拟,根据模拟结果,可分析典型污染过程的成因[1416],解析各污染源对PM2.5浓度的贡献[1719],评估污染控制措施的环境效果等[2022]。然而,由于科学认识或模拟方法的局限,空气质量模式的化学机制仍存在不完善之处[2326],从而影响了对PM2.5来源的科学解析和对控制措施效果的准确评估。因此,对PM2.5的化学组成进行准确模拟具有重要意义。除模拟系统的准确性外,高昂的计算成本是将模式应用于PM2.5控制决策的又一阻碍。随着模式的更新换代,模拟系统的复杂性显著提高,导致计算成本的膨胀;而控制决策需要对不同区域、不同部门、不同污染物的大量减排情景进行评估比较,传统的逐一评估方法往往面临效率低下的困境。解决这一问题的根本,在于建立PM2.5及其组分浓度与污染物排放之间的快速响应模型。该响应模型需满足三方面的要求,即准确、快速、有效。首先要求该响应模型误差小,能够准确地刻画排放浓度响应的非线性特征;其次要求对于给定的减排情景,能够快速评估其对PM2.5浓度的影响,克服复杂模型计算的高额时间成本;再次,对于涉及不同区域、不同部门、不同污染物、不同减排幅度的众多控制情景,应均能有效地评估其环境效果。综上所述,改进PM2.5化学组成模拟技术,并在此基础上开发准确、快速、有效的排放浓度响应关系建立方法,对于科学认识PM2.5的形成机制,制定经济有效的污染控制措施,都具有重要意义。1.2细颗粒物化学组成的数值模拟〖*1〗1.2.1细颗粒物化学组成模拟概述空气质量模式自20世纪60年代起步以来,经过了三代模式的演变[12,13],对于PM2.5及其化学组成的模拟方法也相应发生了显著变化。第一代模式是以高斯模式为基础衍生出来的一系列空气质量模式,如ISC(Industrial Source Complex)、EKMA(Empirical Kinetics Modeling Approach)、CALPUFF(http://www.src.com/calpuff/calpuff1.htm)等,其主要特征是结构简单,没有或仅有简单的化学反应模块[13]。第二代模式中,化学反应模块得到了显著的改进,但一般是为模拟光化学污染或酸沉降等“单一污染问题”而开发的,缺少各大气污染过程之间的耦合[12]。第二代模式的代表有UAM(Urban Airshed Model)、RADM(Regional Acid Deposition Model)、ROM(Regional Oxidant Model)和EMEP(European Monitoring and Evaluation Program)等。可以看出,第一代和第二代模型缺乏详细的PM2.5化学生成机制,因此难以对PM2.5的化学组成进行模拟,或只能进行粗略的模拟。第三代空气质量模式以“一个大气”为核心思想,将多种污染物的全部化学过程囊括在统一的模型框架内,使得模式可以同时模拟光化学过程、二次颗粒物生成、酸沉降、重金属污染等多种污染现象。目前常用的第三代模式包括CMAQ(Community Multiscale Air Quality Model)、WRF/Chem(Weather Research and Forecasting Model Coupled with Chemistry)、CAMx(Comprehensive Air quality Model with Extensions)和GEOSChem(Goddard Earth Observing SystemChemistry)等。目前,空气质量模型空气质量模型的进一步开发和改进异常活跃,主要的开发和改进方向包括模式化学机制的不断完善[26,27],污染物的在线排放[14,28],气象化学的双向耦合[29,30]等。此外,将空气质量模式耦合进包括了大气、陆地、水体、生物等多个圈层的地球系统模式中[31],也是重要的研究方向。对PM2.5的化学组成进行系统的模拟是伴随着第三代空气质量模式的开发而展开的。目前这方面的模拟研究非常多,不可能逐一进行总结。本节针对目前广泛应用的空气质量模式,选取近期(2007年及以后)模拟时段较长(针对国外的研究2个月以上,针对中国的研究1个月以上)的研究进行总结,且主要选择同时对多种化学组分进行模拟和校验的研究,从而归纳目前模式对PM2.5化学组成的总体模拟效果及存在的问题。而对于一些特殊污染过程(如沙尘过程、生物质燃烧过程等)的模拟研究,则未列入本节总结的范围。表11总结了近期代表性的PM2.5化学组成模拟研究,这些研究大都将NO-3、SO2-4、NH 4、EC、有机碳有机碳(organic carbon,OC)或OM等主要PM2.5化学组分的模拟结果与观测数据进行了比对。CMAQ是这些研究中应用最多的模型,其次是CAMx(或PMCAMx)和WRF/Chem;针对美国区域的研究最多,但也有多项研究针对中国及其重点地区。〖=G〗表11近期PM2.5化学组成模拟研究总结〖=G1〗文献〖〗模型〖〗污染物〖〗模拟时段〖〗模拟区域Karydis等[44]〖〗PMCAMx〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC、TCa〖〗2001年7月、10月,2002年1月、4月〖〗美国东部Appel等[43]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC、TC〖〗2001年全年〖〗美国东部Chen等[45]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2004年8—11月〖〗美国西北部〖=XB〗文献〖〗模型〖〗污染物〖〗模拟时段〖〗模拟区域Wu等[38]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2002年全年〖〗美国北卡罗来纳州Matsui等[39]〖〗CMAQ和WRF/Chem〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、POCb、SOCc〖〗2006年8—9月〖〗北京及周边Marmur等[40]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2000年和2001年全年〖〗美国东南部Zhang等[46]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2001年全年〖〗美国大陆Appel等[32]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、TC〖〗2006年1月、8月〖〗美国东部Foley等[41]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC、TC〖〗2006年1月、8月〖〗美国东部Kwok等[33]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2004年1月、4月、7月、10月〖〗珠江三角洲Liu等[34]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OM〖〗2002年1月、6—8月〖〗美国北卡罗来纳州Wang等[35]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2005年全年〖〗中国Tuccella等[36]〖〗WRF/Chem〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OM〖〗2007年全年〖〗欧洲Wang等[49]〖〗GEOSChem〖〗NO-3、SO2-4、NH 4〖〗2006年全年〖〗中国Zhang等[42]〖〗CMAQ和CAMx〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC、TC〖〗2002年1月、7月〖〗美国东南部Gao等[37]〖〗WRF/Chem〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2007年11月—2008年12月〖〗东亚Zhang等[47]〖〗CMAQ〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC〖〗2000—2006年〖〗美国东部Yahya等[48]〖〗WRF/ChemMADRID〖〗PM2.5、NO-3、SO2-4、NH 4、EC、OC、TC〖〗2009—2011年共3个春夏季(5—9月)和3个冬季(12月—次年2月)〖〗美国东南部a. TC,total carbon,总碳总碳,相当于EC OC; b. POC,primary organic carbon,一次有机碳; c. SOC,secondary organic carbon,二次有机碳。〖=X〗不同研究的模拟结果既存在明显的差异,又有一定的相似性。多数模型可以总体上模拟出PM2.5浓度的时空变化趋势,从年均浓度(或代表性月份的平均浓度)来看,模拟结果或有所低估[3237],或基本吻合[3842],或有所高估[4348],这三类情况在数量上不相上下。从季节分布上看,各模型也有一定的差异,但一个普遍的规律是,模型在冬季往往有所高估(或低估较少),在夏季则有一定低估[3234,38,4144,46,47]。PM2.5的模拟误差是所有化学组分模拟误差的综合效果,有时虽然PM2.5总浓度误差较小,但这实际上是不同组分正负误差互相抵消的结果,因此对PM2.5化学组成的模拟结果进行评估,才能更好地评价模型的实际模拟效果。对于SNA,模型可以在总体上模拟出NO-3、SO2-4和NH 4的浓度范围,但不同研究的模拟结果,以及同一研究对不同季节的模拟结果往往有明显的差异。不少研究结果表明,模型对NO-3浓度有一定高估,对SO2-4浓度有一定低估或基本吻合[3537,39,40,49];还有部分研究对NO-3和SO2-4浓度在部分季节高估,在部分季节低估[34,38,4244,4647];另有部分研究对NO-3和SO2-4浓度在各季节均有一定甚至较大低估[32,33,41,45,48]。EC主要来源于一次排放。综合各研究的结果来看,模型可以在总体上模拟出EC的浓度范围,但由于EC浓度受局地源影响较大,不同模型的模拟结果有较明显的差异。有的模型有所低估[33,35,36,38,40,41,43,46,48],有的模型有所高估[39,44,45],有的模型在不同季节或高或低而均值基本吻合[37,42,47]。对于OC,多数模型有一定的低估,甚至有较大低估[3338,4045,47]。特别是在夏季,经常出现严重低估[33,34,38,4045,47];而在冬季,低估程度则相对较小,部分模型还会有所高估[3334,38,4144,47]。众多研究均指出,模型对OC浓度低估的原因,主要是模型对二次有机气溶胶二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)生成的显著低估[3537,39,4143,46,47]。由于从有机气溶胶有机气溶胶(organic aerosol,OA)中区分出SOA或需采用较先进的分析手段,或需采用经验性方法进行估算,因此,常规观测数据中一般不包含SOA,本节列出的研究也一般未将SOA的模拟结果与观测数据进行对比。但近年来,一些研究[23,25,50,51]将SOA的模拟结果与观测数据进行对比,进一步证实了上述结论,即目前广泛应用的空气质量模式对SOA浓度有显著低估。即便是部分研究高估了冬季的OC浓度,也一般是对一次有机气溶胶一次有机气溶胶(primary organic aerosol,POA)高估和对SOA低估的综合效果所致[39]。模型对SOA浓度的显著低估,是目前空气质量模式在PM2.5化学组成模拟上存在的最突出的问题,因此,1.2.2节和1.2.3节中将对OA的数值模拟进行详细讨论。另外,部分研究结果[41,43]表明,模型常常对PM2.5中未区分物种的组分的浓度有所高估,这是导致部分模型对PM2.5浓度高估的原因之一。1.2.2OA的传统模拟方法OA是PM2.5最重要的化学组分之一,占PM2.5质量浓度的20%~90%[52],而SOA占OA浓度的20%~80%[53]。传统的大气化学一般认为POA是不挥发的,而且是不具有反应活性的,因此,本节主要讨论SOA的模拟方法。SOA的传统模拟方法主要有化学机理模型和产率模型两大类。1.2.2.1化学机理模型化学机理模型,即对每种前体物、产物和每步化学反应进行直接模拟。代表性的化学机理模型有MCM(Master Chemical Mechanism)[5456],NCAR Master Mechanism[57,58],以及GECKOA (Generator of Explicit Chemistry and Kinetics of Organics in the Atmosphere)[59,60]。MCM[5456]由英国利兹大学开发,截至2015年7月最新的版本是MCMv3.3。该模型基于最新的大气化学实验结果,用一种近乎直接的方式,详细描述了142种非甲烷挥发性有机物非甲烷挥发性有机物(nonmethane volatile organic compounds,NMVOC)的降解过程,其中包含了18种芳香族有机物和4种自然源有机物。NCAR Master Mechanism[57,58]由美国国家大气科学研究中心美国国家大气科学研究中心(National Center for Atmospheric Research,NCAR)开发,其原理与MCM相似,但由于开发时间较早,其包含的物种数量相对较少,仅包含了C8以下的烷烃、C4以下的烯烃、C8以下的芳香烃以及异戊二烯、α蒎烯α蒎烯两种自然源有机物。与上述两种机制有所不同的是,GECKOA[59,60]设计了一个程序核心,该程序核心根据一定的原则,选择脂肪族化合物每步反应的路径和产物,并根据“结构活性关系”计算每步反应的反应速率。这样,对于给定的前体物,该程序可以从第一步反应开始,一直追踪到反应物最终氧化为COCO或CO2CO2。化学机理模型开发的最初目的多是对NMVOC生成臭氧臭氧的过程进行详细的模拟,从而为臭氧污染控制决策提供支持,但近年来也逐渐用于SOA生成的模拟。Johnson等人[61]将MCMv3.1植入到拉格朗日轨迹模式PTM(Photochemical Trajectory Model)中,对2003年夏季英国南部某站点的SOA浓度进行了模拟。结果表明,该模拟严重低估了观测的SOA浓度,只有将分配系数增大500倍,模拟结果才能与观测结果相吻合。LeeTaylor等人[62]利用GECKOA箱式模型,对2006年3月墨西哥城的SOA浓度进行了模拟。该研究中直接模拟的前体物包括C3~C10的烷烃、烯烃和较小的芳香烃。结果表明,这些直接模拟的物种仅能解释不足25%的SOA浓度。该研究还尝试将C10~C25的烷烃假设为单一物种经验性地加入到模式中,发现模拟结果得到显著的改善,但该假设本身已经超出了“化学机理模型”的范畴。总体来说,化学机理模型用于SOA生成的模拟还具有很大的局限性。一方面,这种方法需要以大量的烟雾箱实验烟雾箱实验结果作为依据,而目前相关的实验结果还远不能满足要求,因此这类模型目前大多只能模拟一部分前体物的部分氧化过程,模拟结果与观测数据仍存在很大差异。另一方面,由于模型直接地模拟每一步化学反应,运算量巨大,目前仍不可能在三维网格模式中进行应用。1.2.2.2产率模型气溶胶产率定义为气溶胶生成量与前体物消耗量的比值:Y=ΔCOA〖〗ΔHC(11)其中,ΔHC(μg/m3)表示前体物NMVOC的消耗量;ΔCOA(μg/m3)是反应生成的OA的量。产率模型是利用数学统计方法数学统计方法对烟雾箱实验结果进行拟合,进而用来模拟大气中SOA的生成的方法。产率模型的理论基础是Pankow等人[63,64]发展的气相颗粒相吸收分配模型,这一模型考虑了前体物在气相的氧化和气粒分配过程,能够科学地解释气溶胶产率随着颗粒相浓度的增加而显著增加的现象。模型认为气相氧化形成的不同产物因相对产量和挥发性的不同具有不同的分配性能,但都是通过吸收分配到颗粒相中。该模型的基本假设是气相与颗粒相之间是瞬间平衡的,考虑到一般气粒平衡所需的时间尺度,该假设在多数情况下是合理的[65];但最近的研究指出,该假设在一些情况下不成立,例如在黏性颗粒物中扩散速度较慢[66],在颗粒物生长过程中难以达到平衡[67]等。最常用的产率模型是Odum等人[68]提出的双产物模型,该模型用一种或两种半挥发性物质替代前体物氧化生成的所有产物,如式(12)所示。Y=∑iαi1〖〗1 C*i/COA(12)其中,αi是基于质量的反应产物i的化学计量系数;C*i(μg/m3)是反应产物i的饱和蒸汽浓度饱和蒸汽浓度;COA(μg/m3)是反应生成的OA的浓度。两种产物分别有αi和C*i两个参数,共4个参数,通过对烟雾箱实验结果进行数学拟合的方法予以确定。双产物模型自提出以来,得到了广泛的应用,成为目前空气质量模型中应用最广泛的方法。例如,CMAQ[23]、CAMx或PMCAMx[44]、WRF/Chem[37]、GISS GCM Ⅱ(Goddard Institute for Space Studies General Circulation Model Ⅱ)[69]中均采用了双产物模型模拟SOA的生成;在1.2.1节总结的研究中,也几乎都采用了双产物模型。然而,与观测数据的对比结果表明[23,25,50,51],几乎所有采用双产物模型的模拟结果,都显著低估了大气中观测的SOA浓度,模拟值有时仅为实测值的几十分之一。除双产物模型外,近年来还发展出了挥发性区间模型挥发性区间模型(Volatility Basis Set,VBS)[70]。VBS的基本原理是定义一组具有特定饱和蒸汽浓度(saturation vapor concentration,C*)的、以10的倍数分隔的“挥发性区间”。每组区间即表示一组“替代产物”,用以代表前体物氧化生成的所有产物。与双产物模型类似,采用数学拟合的方法,确定反应产物分配到每个挥发性区间的比例,也即每种替代产物的化学计量系数。与双产物模型相比,由于模型中的“替代产物”具有固定的挥发性,因此数值上更加稳定。特别是在较低的OA浓度下,VBS能够比双产物模型更准确地模拟OA的产率[70,71]。需要特别指出的是,本节中讲到的VBS,仅仅是一种对烟雾箱实验结果进行数学拟合的方式,因此将其归入产率模型的范畴;不少研究在VBS的框架内还模拟了OA的老化老化过程,这就超出了本节讨论的范围,将在1.2.3节进行讨论。已有不少研究利用VBS产率模型模拟大气中的SOA浓度。Lane等人[72]总结了最新的烟雾箱实验结果,并采用一组四区间的VBS(C*=1,10,100,1000μg/m3)进行了拟合,得到了各模型机制物种的VBS产率参数。Lane等人[73]和Murphy等人[74]在此基础上,加入了NOx的影响,得到了高NOx和低NOx两组不同的VBS产率参数。由于VBS产率模型与双产物模型本质上都是对烟雾箱实验结果进行拟合,因此两者的结果具有较好的可比性[72]。因此,与双产物模型类似,VBS产率模型同样低估了大气中观测的SOA浓度,特别是城区的SOA浓度[73,74]。
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