环境放射化学前沿

本书为“十四五”时期国家重点出版物出版专项规划项目/国家出版基金项目“化学前瞻性基础研究分子科学前沿丛书”分册之一。作为化学科学的核心，分子科学是研究分子的结构、合成、转化与功能的科学，是化学科学发展的新形式与新阶段。《分子科学前沿丛书》依托北京分子科学国家研究中心，围绕国家对化学前沿基础研究的需求，从探究分子结构到合成分子、组装分子，再到面向国家重大需求的分子体系的应用，以期通过一批前沿原创著作的出版展现我国化学前瞻性基础研究重大成果。该套丛书的出版将会有力促进我国分子科学领域和相关交叉领域的发展，充分体现北京分子科学国家研究中心在科学理论和知识传播方面的国家功能。n环境放射化学是放射化学与环境科学交叉融合而诞生的一门分支学科，是从关注环境放射性而逐渐发展起来的一门应用基础学科。本书重点介绍了我国环境放射化学研究中核心的研究工作，全书拱6章，详细介绍了环境放射化学概论，环境放射性，环境放射性样品分析方法，放射性碘和硒在甘肃北山花岗岩及内蒙古高庙子膨润土中的吸附和扩散，Np和Am的环境行为，以及环境介质中钚、铀的吸附与迁移行为研究。

放射化学是19世纪末20世纪初随着放射性的发现而诞生的一门学科。环境科学的诞生大约发生在20世纪60年代。环境放射化学是放射化学与环境科学交叉融合而诞生的一门分支学科，是从关注环境放射性而逐渐发展起来的一门应用基础学科。n本书重点介绍了我国环境放射化学研究中核心的研究工作，全书拱6章，详细介绍了环境放射化学概论，环境放射性，环境放射性样品分析方法，放射性碘和硒在甘肃北山花岗岩及内蒙古高庙子膨润土中的吸附和扩散，Np和Am的环境行为，以及环境介质中钚、铀的吸附与迁移行为研究。n本书可作为高等学校环境放射化学相关专业本科、研究生的学习用书，以及教师、科技工作者和企业专业技术人员的参考书，尤其对从事环境放射化学研究的科研人员将具有很好的指导意义。

1章环境放射化学概论n1.1前言003n1.2环境放射化学的特点及内容004n1.2.1环境放射化学的特点004n1.2.2环境放射化学的研究内容005n1.3环境放射化学的主要研究方向及热点017n1.3.1环境放射化学的主要研究方向017n1.3.2环境放射化学的研究热点018n1.3.3关键放射性核素在水岩体系中的种态及其分布026n1.3.4应用举例037n1.4重要出版物及国际会议040n1.5中国环境放射化学面临的问题及挑战041n参考文献042nn第2章环境放射性n2.1引言045n2.2天然放射性045n2.2.1原生放射性核素046n2.2.2次生放射性核素048n2.2.3宇生放射性核素051n2.3人工放射性054n2.3.1大气核武器试验055n2.3.2核事故059n2.3.3核燃料循环062n2.3.4核反应堆运行069n2.3.5其他来源071n2.4环境放射性水平、分布和变化073n2.4.1大气中的放射性073n2.4.2陆地环境放射性095n2.4.3海洋环境放射性108n2.5本章小结与展望130n参考文献135nn第3章环境放射性样品分析方法n3.1放射性计数测量141n3.1.1气体正比计数器141n3.1.2液体闪烁计数法142n3.1.3切连科夫计数器145n3.1.4半导体探测器147n3.2质谱测量技术149n3.2.1电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)150n3.2.2热电离质谱(TIMS)151n3.2.3加速器质谱(AMS)151n3.3环境样品的制备方法153n3.3.1环境样品的预处理和消解153n3.3.2放射化学分离与纯化方法155n3.3.3样品测量源制备157n3.3.4化学回收率测定157n3.4环境样品中的放射性核素分析158n3.4.1锶-90与锶-89(90Sr、89Sr)158n3.4.2锕系核素160n3.4.3氚(3H)168n3.4.4碳-14(14C)169n3.4.5碘-129(129I)171n3.4.6锝-99(99Tc)172n3.4.7铁-55及镍-63(55Fe、63Ni)173n3.4.8镭(Ra.、Ra.2Ra.23Ra)175n3.4.9Pb-210、Bi-210及Po-210179n3.5本章小结与展望182n参考文献184nn第4章n放射性碘和硒在甘肃北山花岗岩及内蒙古高庙子膨润土中的吸附和扩散n4.1甘肃北山花岗岩及其性质193n4.1.1花岗岩表面微观形貌分析193n4.1.2花岗岩的矿物及化学组成194n4.1.3花岗岩表面官能团分布196n4.1.4花岗岩表面电荷分布197n4.1.5花岗岩岩粉的比表面积测量199n4.1.6花岗岩岩片的孔隙率测定200n4.2内蒙古高庙子膨润土及其性质201n4.2.1膨润土的性质分析202n4.2.2高庙子膨润土的阳离子交换容量203n4.3放射性碘在高庙子膨润土.上的吸附207n4.3.1批式吸附实验209n4.3.2碘的种态210n4.3.3单矿对吸附的影响211n4.3.4固液比的影响!212n4.3.5酸度的影响212n4.3.6离子强度对吸附的影响213n4.3.7温度对吸附的影响215n4.3.8碘在高庙子膨润土上吸附的主要结论216n4.4碘在高庙子膨润土中的扩散216n4.4.1实验材料218n4.4.2毛细管法实验装置219n4.4.3毛细管机械装填装置的设计与加工220n4.4.4扩散源液容器的选择222n4.4.5毛细管内压实膨润土可控取样装置222n4.4.6毛细管法扩散实验225n4.4.7碘在压实膨润土中的浓度分布228n4.4.8碘在高庙子膨润土中扩散研究主要结论234n4.5硒在膨润土中的吸附234n4.5.1固液比对硒在高庙子膨润土中吸附的影响研究235n4.5.2酸度和氧浓度对硒在高庙子膨润土中吸附的影响236n4.5.3离子强度、温度和载体浓度的影响237n4.6硒在高庙子膨润土中的扩散238n4.6.1硒在不同压实密度膨润土中的扩散240n4.6.2pH及氧气浓度对扩散的影响240n4.6.3硒在膨润土中吸附和扩散研究的主要结论241n4.7硒在甘肃北山花岗岩中的吸附和扩散241n4.7.1实验仪器与试剂243n4.7.2实验数据及数据处理243n4.7.3批式吸附实验246n4.7.4硒在北山花岗岩中吸附和扩散的主要结果258n4.8放射性核素在高庙子膨润土及北山花岗岩中的吸附和扩散研究建议260n参考文献261n第5章Np和Am的环境行为n5.1引言265n5.2固-液界面.上的吸附作用266n5.2.1氧化物上的表面配位模型268n5.2.2黏土矿物上吸附的表面配位模型273n5.2.3复杂吸附剂上吸附的表面配位模型277n5.2.4Am(Ⅲ)/Cm(Ⅲ)的吸附行为279n5.2.5Np(V)的吸附行为283n5.3Np和Am的扩散289n5.4Np和Am与腐殖质的相互作用290n5.4.1腐殖质的基本性质291n5.4.2腐殖质与Np.Am的相互作用n5.4.3腐殖质的配位模型294n5.4.4腐殖质对Np和Am吸附和运移/迁移的影响299n5.5在地下实验室条件下Np和Am的迁移行为301n5.5.1瑞典阿斯坡(AsP6)地下实验室n5.5.2瑞士格里姆瑟尔(Grimse1)地下实验室303n5.5.3比利时摩尔(Mol)地下实验室305n5.6本章小结与展望306n参考文献307nn第6章环境介质中钚、铀的吸附与迁移行为研究n6.1引言321n6.1.1钚n6.1.2铀328n6.2实验研究329n6.2.1环境介质329n6.2.2土壤胶体提取329n6.2.3钚(IV)聚合物制备331n6.2.4钚迁移实验平台331n6.2.5希瓦氏菌培养333n6.2.6钚分析方法.334n6.2.7铀分析方法335n6.3结果及结论336n6.3.1钚(IV)在土壤介质表面的吸附336n6.3.2三元体系中钚的分配n6.3.3钚假胶体稳定性343n6.3.4钚假胶体的移动能力346n6.3.5钚假胶体的移动速度351n6.3.6非饱和介质中钚假胶体的运移行为359n6.3.7钚真胶体稳定性368n6.3.8钚真胶体的移动能力375n6.3.9钚(IV)微生物还原377n6.3.10铀(VI)微生物还原385n6.4本章小结与展望397n参考文献398

放射化学是19世纪末20世纪初随着放射性的发现而诞生的一门学科。环境科学的诞生大约发生在20世纪60年代。环境放射化学是放射化学与环境科学交叉融合而诞生的一门分支学科，是从关注环境放射性而逐渐发展起来的一门应用基础学科。n2019年8月，我正在大连休假，突然接到席振峰院士的短信，邀请我负责编写北京分子科学中心组织的系列丛书中的一册，我便欣然答应了。回到北京后，左思右想，觉得这个任务很重、很难，因为放射化学涉及的内容太多，而我的教学及研究工作涉及的范围又非常有限，组织编写放射化学前沿实在困难。幸好，我从事放射性核素在环境中的行为研究时间较长，对中国在这方面的情况还算有所了解，便提出负责编写《环境放射化学前沿》一书。事实上，环境放射化学涉及的领域也是很广泛的，包括放射性核素在土壤、大气、水体、动物、植物等环境介质中的运移、转变、转化等很多过程，20万字左右的一本书也是很难详述其前沿的。由于中国的环境放射化学研究起步得较晚，尽管我们在某些方面的研究工作可能已经接近世界先进水平了，但在其他很多方面的研究与世界先进水平相比仍有较大的差距。因此，这本书将重点介绍我国环境放射化学研究中核心的研究工作，以期为从事相关工作的年轻人提供一点帮助和了解，这也许是本书的特点吧。本书共有6章，1章，环境放射化学概论，由北京大学刘春立教授编写;第2章，环境放射性，由兰州大学教授、中国科学院地球环境研究所研究员侯小琳编写;第3章，环境放射性样品分析方法，由中国辐射防护研究院戴雄新研究员编写;第4章，放射性碘和硒在甘肃北山花岗岩及内蒙古高庙子膨润土中的吸附和扩散，由北京大学刘春立教授编写;第5章，Np和Am的环境行为，由兰州大学郭治军教授等编写;第6章，环境介质中钚、铀的吸附与迁移行为研究，由西北政法大学谢金川研究员编写。全书由刘春立教授统稿。n由于作者水平所限，书中难免存在诸多不足，恳请广大读者批评指正。